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研究背景

熔融鹽是太陽能光熱電站中蓄熱系統(tǒng)的重要材料，但是由于其導(dǎo)熱性能差、比熱容相對較低等缺點使得在蓄熱系統(tǒng)中的應(yīng)用受到限制，故添加膨脹石墨[1]、泡沫金屬[2]、納米顆?；蚴3]等具有良好導(dǎo)熱性材料，成為提高熔融鹽蓄熱性能的有效方式。

目前對純?nèi)廴邴}的熔化特性研究不充分，以多孔介質(zhì)為基材和相變材料為母體的復(fù)合相變材料在儲/放能過程中的相關(guān)流動與傳熱過程的研究尚不深入，納米材料強化熔融鹽的特性與機理尚未闡明，多孔基材和納米顆粒添加入在系統(tǒng)層面缺乏一些實驗驗證。本文重點介紹肖鑫副教授等在多孔基納米熔融鹽熱物性及儲/放能特性方面的研究進展。

研究成果

本研究首先兼顧納米顆粒和泡沫金屬的優(yōu)點，制備100~250℃溫區(qū)對應(yīng)的以熔融鹽為母體的熔鹽/泡沫金屬/石墨烯復(fù)合相變儲能材料，其吸熱系數(shù)可增大360%（圖1(c)）。并且多次循環(huán)之后，仍能維持其相變特征，即合適的相變點和相變潛熱（圖1(b)）。

圖1納米熔融鹽/泡沫金屬復(fù)合相變材料的制備、循環(huán)穩(wěn)定性和吸熱系數(shù)

分子動力學(xué)模擬方法作為一種應(yīng)用廣泛的計算機模擬手段，可以對新材料的研制起到預(yù)測和指導(dǎo)作用，同時可以微觀尺度探索物質(zhì)性能，揭示相應(yīng)的微觀機理。本研究建立了太陽鹽納米流體模型，并探究加入不同質(zhì)量分數(shù)納米顆粒對熔融鹽熱物性的影響。發(fā)現(xiàn)使用分子動力學(xué)模擬計算物質(zhì)的粘度、比熱容、均方位移等特性時不會因為模型的大小不同而產(chǎn)生尺寸效應(yīng)；但是用非平衡態(tài)法計算熱導(dǎo)率時，會受到尺寸效應(yīng)的影響，應(yīng)該使用大小一致的模型。熔融鹽納米流體的粘度隨著納米顆粒的添加而不斷增大，通過對體系的徑向分布函數(shù)計算，可以推測粘度的增大是由于納米顆粒的加入使得基液中陰陽離子之間相互作用增大，從而限制了基液的擴散運動。

熔融鹽納米流體的比熱容隨著納米顆粒質(zhì)量分數(shù)的增大呈現(xiàn)先增大后減小的趨勢，在加入2%質(zhì)量分數(shù)納米顆粒時達到最大值，相比純太陽鹽，增大了2.05%（圖2(c)）。通過分子動力學(xué)模擬計算發(fā)現(xiàn)在納米顆粒表面存在K+壓縮層，并推測這是比熱容增強的微觀機理（圖2(e)）。納米顆粒質(zhì)量分數(shù)的增大也使得熔融鹽體系的熱導(dǎo)率不斷增大，通過對體系能量分析可以推測是離子的碰撞被強化導(dǎo)致熱導(dǎo)率的增強（圖2(d)）。

圖2太陽鹽熱物性的分子動力學(xué)模擬研究

熔融鹽以及其在多孔介質(zhì)中的相變特性對于指導(dǎo)熔融鹽蓄能有重要意義。采用VOF和焓-多孔介質(zhì)模型耦合求解，數(shù)值研究了熔融鹽熔化過程熔鹽/空氣界面的上升和固/液界面的變化。發(fā)現(xiàn)由體積膨脹引起的熔融鹽/空氣界面在熔化過程中逐漸上升，而由體積收縮引起的熔融鹽/空氣界面在凝固過程中逐漸下降（圖3(b)）。受到自然對流和密度差影響，固態(tài)熔融鹽會出現(xiàn)明顯的下沉現(xiàn)象，這為蓄能系統(tǒng)封裝過程提供了重要的理論指導(dǎo)。

自然對流在熔鹽融化過程中占據(jù)主導(dǎo)，可分為出現(xiàn)、發(fā)展、消退三個階段；熔鹽熔化過程中的溫差和固/液界面的位置也影響了自然對流的發(fā)展，熔化后期自然對流顯著地削弱。與沒有泡沫金屬的純?nèi)廴邴}相比，泡沫金屬的加入可以有效地提高熔融鹽的熔融速率，但對自然對流有抑制作用。

圖3純太陽鹽的熔化/凝固特性以及其在多孔介質(zhì)中的熔化特性

接著，以該共熔融鹽、熔融鹽/泡沫銅復(fù)合物和熔融鹽/泡沫鎳復(fù)合物作為蓄存介質(zhì)，在圓柱形潛熱蓄熱單元內(nèi)完成了其儲/放能實驗。構(gòu)建了一個包括焓-多孔介質(zhì)項、非達西效應(yīng)項、考慮熔融鹽和泡沫金屬間熱非平衡的雙溫度能量方程的三維模型來進一步數(shù)值研究該蓄熱單元的傳熱特性。通過圓柱繞流的方式構(gòu)建了熔融鹽相變材料和泡沫金屬的雙溫度能量方程，發(fā)現(xiàn)由于泡沫金屬的流動阻力，對于熔融鹽/泡沫金屬復(fù)合物，熔化過程自然對流有所削弱。但由于熱導(dǎo)率顯著增強，由導(dǎo)熱主導(dǎo)的放能過程顯著加快。此外，發(fā)現(xiàn)了熔融鹽和泡沫金屬間的熱非平衡特性，由于金屬骨架高的熱導(dǎo)率，熔融鹽和泡沫金屬間存在很明顯的溫差（圖4(c)），比如：儲能過程中熔鹽和銅骨架的最大溫差為6.8°C，而熔鹽和鎳骨架的最大溫差為4.4°C。這提出了在構(gòu)建多孔蓄熱介質(zhì)中的傳熱模型時需考慮熱非平衡現(xiàn)象。

圖4儲能過程多孔基熔融鹽的溫度云圖和固/液界面、儲/放熱溫升/降特性、復(fù)合物中熔鹽和金屬骨架的溫差

熔融鹽儲/放熱的實際系統(tǒng)報道很少，采用多孔介質(zhì)強化純?nèi)埯}的復(fù)合相變材料系統(tǒng)的運行特性更是鮮有報道。在對材料的熱物性研究之后，開展了多孔基納米復(fù)合熔融鹽的儲/放熱特性研究。整個蓄能系統(tǒng)填充了純?nèi)廴邴}、納米熔鹽（含2 wt.%Al2O3）和納米熔鹽/泡沫銅復(fù)合物。然后在不同加熱溫度下對純?nèi)埯}和復(fù)合相變材料進行了蓄能系統(tǒng)的儲/放熱試驗，測量了不同位置（包括徑向位置、角向位置和軸向位置）的溫度變化和分布。結(jié)果表明，填充納米熔鹽/泡沫銅復(fù)合相變材料的系統(tǒng)得到大幅度的強化提高，例如：與純HITEC熔鹽相比，在160℃的加熱溫度下的蓄熱時間可縮短約58.5%。納米熔鹽/泡沫銅復(fù)合相變材料在加熱溫度為180℃時的平均蓄熱功率為109.32kW/m3，較純HITEC鹽的53.01 kW/m3提高了近100%（圖5(c)）。

圖5多孔基納米熔融鹽儲/放熱曲線和蓄熱功率

最后，實驗研究了梯級蓄熱裝置的特性，制備并填充了相變溫度分別為120℃(Ca(NO3)2-KNO3-NaNO3),142℃(NaNO2-KNO3-NaNO3),155℃(Ca(NO3)2-KNO3-NaNO3)的3種共熔鹽，在加熱溫度分別為180℃、200℃和220℃下，研究了填充任意兩種熔融鹽的梯級蓄熱特性。結(jié)合ε-NTU分析方法，并與單一HITEC鹽（142℃）的蓄熱特性比較。發(fā)現(xiàn)梯級蓄熱的方式可將總蓄熱時長縮短10%左右，潛熱蓄熱時長提升13%（圖6(b)）；梯級蓄熱的方式也可以將蓄熱系統(tǒng)的有效度由0.06提升至0.14（圖6(d)）。當換熱流體為200℃時，120~155℃組合的梯級儲熱裝置具有最佳的性能。

圖6梯級熔鹽儲存裝置蓄熱時長及有效度

結(jié)論與展望

近些年，肖鑫副教授課題組從熔融鹽/納米顆粒/泡沫金屬復(fù)合物的結(jié)構(gòu)特性和熱物性出發(fā)，實驗和模擬剖析了熔融鹽熔化特性（界面上升、重力下沉），理論分析揭示納米顆粒和熔融鹽的界面尺寸效應(yīng)，以及多孔介質(zhì)和熔鹽間的熱非平衡特性。最后研究了填充復(fù)合熔融鹽的蓄能裝置的儲/放熱特性，以及梯級蓄能方式的優(yōu)化。相關(guān)研究有望為熔融鹽在太陽能集熱發(fā)電的高效應(yīng)用中發(fā)揮重要作用。未來可從耐腐蝕性、成本、相容性、封裝等上開展工作，從而推動熔融鹽蓄熱的發(fā)展。

論文信息

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[3]Xiao X*,Jia HW,Pervaiz S,Wen DS*.Molten salt/Metal foam/Graphene nanoparticle phase change composites for thermal energy storage.ACS Applied Nano Materials,2020,3:5240-5251.

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