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太陽(yáng)能熱化學(xué)循環(huán)分解水制氫具有太陽(yáng)能全光譜利用、無(wú)需氫氧分離、理論能源轉(zhuǎn)換率高等優(yōu)勢(shì)，是一種綠色環(huán)保的制氫手段。近日，中國(guó)科學(xué)院電工研究所潔凈燃料制備課題組通過(guò)載氧材料微觀(guān)結(jié)構(gòu)的設(shè)計(jì)和太陽(yáng)能熱化學(xué)反應(yīng)器內(nèi)多尺度反應(yīng)流的研究，合成了產(chǎn)氫性能優(yōu)異的新材料母體并研制成功規(guī)模達(dá)10kW的超高溫太陽(yáng)能熱化學(xué)反應(yīng)器。

ABO?型鈣鈦礦材料因具有極強(qiáng)的氧空位調(diào)節(jié)和摻雜改性能力，成為近年來(lái)的研究熱點(diǎn)。項(xiàng)目團(tuán)隊(duì)基于神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型，提出了針對(duì)無(wú)機(jī)鈣鈦礦的氧空位計(jì)算方法和高通量篩選策略，預(yù)測(cè)并合成了鉻基鈣鈦礦新母體。它可用于太陽(yáng)能熱化學(xué)循環(huán)高效產(chǎn)氫。該研究揭示了鉻基鈣鈦礦的氧空位水解產(chǎn)氫機(jī)理和混合CeO?的雙相特征，獲得了其摻雜改性的調(diào)控策略，實(shí)現(xiàn)了449.8μmol g?1的產(chǎn)氫表現(xiàn)。研究還發(fā)現(xiàn)新材料反應(yīng)焓熵的共增強(qiáng)利于促進(jìn)反應(yīng)進(jìn)行。實(shí)驗(yàn)熱力學(xué)參數(shù)以及氣固兩相熱回收和參數(shù)敏感度分析表明，太陽(yáng)能到氫氣的能源轉(zhuǎn)化效率可達(dá)17.3%。

熱化學(xué)反應(yīng)器是實(shí)現(xiàn)太陽(yáng)能到化學(xué)能轉(zhuǎn)換的關(guān)鍵設(shè)備，設(shè)計(jì)制造需要綜合考慮材料的熱力學(xué)、動(dòng)力學(xué)性能和反應(yīng)溫度、氣體流動(dòng)等因素，對(duì)溫度場(chǎng)分布和氣密性均有嚴(yán)格的要求。科研團(tuán)隊(duì)通過(guò)對(duì)高溫太陽(yáng)能熱化學(xué)反應(yīng)器內(nèi)參與性介質(zhì)輻射與氣固多尺度反應(yīng)流的研究，建立了反應(yīng)器內(nèi)流動(dòng)、化學(xué)反應(yīng)和參與性介質(zhì)輻射耦合的三維非穩(wěn)態(tài)數(shù)學(xué)模型，研制了超高溫（高于1400℃）太陽(yáng)能熱化學(xué)反應(yīng)器樣機(jī)，完成了高溫?zé)峄瘜W(xué)產(chǎn)CO和H?的多工況實(shí)驗(yàn)，獲得了反應(yīng)溫度、壓力和反應(yīng)物濃度對(duì)熱化學(xué)循環(huán)產(chǎn)CO和產(chǎn)H?性能的影響規(guī)律。研制樣機(jī)已提供給烏茲別克斯坦科學(xué)院物理技術(shù)研究所在當(dāng)?shù)亻_(kāi)展了實(shí)驗(yàn)測(cè)試和技術(shù)示范。

鈣鈦礦材料的氫氣產(chǎn)量和速率對(duì)比圖

太陽(yáng)能熱化學(xué)反應(yīng)器產(chǎn)氫實(shí)驗(yàn)照片

太陽(yáng)能熱化學(xué)反應(yīng)器產(chǎn)氫實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)

相關(guān)研究成果發(fā)表在《無(wú)機(jī)化學(xué)前沿》（Inorganic Chemistry Frontiers）和《可再生能源》（Renewable Energy）上。研究工作得到國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃和中國(guó)科學(xué)院國(guó)際伙伴計(jì)劃的支持。該工作由中科院電工所與烏茲別克斯坦科學(xué)院物理技術(shù)研究所合作完成。