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近日，中科院大連化物所太陽能研究部李燦院士、施晶瑩研究員團(tuán)隊在太陽能光電催化分解水制氫研究方面取得新進(jìn)展，揭示了保護(hù)氮化鉭(Ta3N5)光陽極的空穴儲存層——水鐵礦的水合結(jié)構(gòu)與其空穴儲存功能之間的構(gòu)效關(guān)系。相關(guān)研究內(nèi)容發(fā)表在《德國應(yīng)用化學(xué)》上。

作為典型的空穴儲存層，水鐵礦能有效幫助窄帶隙半導(dǎo)體Ta3N5構(gòu)建高效穩(wěn)定的光陽極體系。空穴儲存層可及時、有效地轉(zhuǎn)移吸光半導(dǎo)體Ta3N5中產(chǎn)生的光生空穴，從而抑制其光腐蝕，實現(xiàn)穩(wěn)定的光電催化水氧化反應(yīng)。通過其與氧化鈦等修飾層的聯(lián)用，使得Ta3N5光陽極產(chǎn)生接近理論極限的水氧化光電流，創(chuàng)造并多年保持同類體系中的最高太陽能轉(zhuǎn)換效率。然而，人們對空穴儲存層的水鐵礦的微觀結(jié)構(gòu)并不清楚。

通過Fh熱處理脫水過程以及系統(tǒng)的結(jié)構(gòu)表征分析，研究人員發(fā)現(xiàn)水鐵礦內(nèi)部擁有三類含化學(xué)結(jié)晶水的鐵氧簇結(jié)構(gòu)單元，伴隨著焙燒處理下的水合結(jié)構(gòu)演化，其在Ta3N5光陽極體系中的“空穴儲存”功能被逐漸調(diào)變，進(jìn)一步利用精確升溫失重測定、XRD、XPS、穆斯堡爾譜等技術(shù)進(jìn)行深入研究，確定結(jié)晶水對于維持水鐵礦結(jié)構(gòu)和空穴儲存功能具有重要作用，并揭示了水鐵礦的空穴儲存能力與其水合結(jié)構(gòu)的構(gòu)效關(guān)系，為光電極界面修飾層的理性設(shè)計提供了重要的參考。